Литературный музей Пушкинского Дома — первый и самый крупный национальный общелитературный музей — один из трех китов, на которых держится источниковедческая база исследовательской работы и издательской деятельности института и, конечно, не только его. Музей хранит более 200 тысяч единиц изобразительных, документальных и историко-бытовых материалов, относящихся к русской литературе XVIII—XX вв.

Наряду с библиотекой Пушкина, положившей начало Пушкинскому Дому, почти сразу стали формироваться коллекции, отражавшие многообразный литературный быт эпохи, то есть собственно музейные экспонаты. Из самых первых были подаренный А. А. Кулужинской портрет ее бабушки Анны Петровны Керн, а также два портрета знаменитого переводчика «Илиады» Н. И. Гнедича, которые преподнес Пушкинскому Дому П. П. Гнедич. Шел поток приобретений и дарений: отдельные экспонаты и целые собрания, картины и скульптуры, книги и рукописи... Скамеечка А. П. Керн, на которой сиживал Пушкин, — от ее внучки А. А. Кулужинской, ряд реликвий — от А А. Бахрушина и А. Ф. Кони, документы — от Литературного фонда и материалы из Дирекции Императорских театров, из издательства Брокгауз — Ефрон... Создатели Пушкинского Дома как музея литературы с самого начала «столкнулись с полной невозможностью отделить эту литературу от окружающего ее быта, а столкнувшись с этим обстоятельством, должны были, в пределах необходимости, пополнять свои историко-литературные коллекции не только портретами писателей и иллюстрациями к их произведениям, но и различными принадлежащими им и характеризующими их вещами и по возможности той обстановкой, среди которой жили и работали писатели той или иной эпохи. Эти соображения и привели к тому, что в коллекции музея Пушкинского Дома были введены отделы реликвий и отчасти предметов быта» (см.: Пушкинский Дом при Российской Академии наук. Л., 1924, с. 109).

Постоянная экспозиция Музея включает в себя материалы по истории русской литературы и культуры XVIII – начала XX вв. Монографические разделы: Г. Р. Державин, А. С. Пушкин, В. А. Жуковский, Н. В. Гоголь, М. Ю. Лермонтов, Л. Н. Толстой, И. С. Тургенев, И. А. Гончаров, А. К. Толстой, семья Майковых, Я. П. Полонский, Ф. М. Достоевский, великий князь Константин Константинович (К. Р).

Коллекции Музея насчитывают более 120 тысяч предметов основного фонда и свыше 100 тысяч единиц материалов информационно-мемориального характера. В постоянной экспозиции демонстрируется 1528 единиц хранения (живопись, графика, акварели, рисунки, миниатюры, печатная графика, декоративно-прикладное искусство, фотография, предметы быта и мемории).